控製揮發性有機物、一氧化碳和氮氧化物等大氣汙染物的排放是改善大氣環境品質的有效方法🖨，其中源頭控製這些汙染物發揮著重要的作用🏙。環境催化法具有效率高、能耗低🔳、二次汙染少等優點被廣泛應用於大氣汙染控製的環保領域，其中開發高效催化劑是關鍵，明晰反應機理是前提🧑‍🚀。在非均相環境催化反應中，大多數反應機理為基於單個活性位上的定域反應機理🐸。近日🧘🏽‍♀️，我系唐幸福教授課題組提出了一種環境催化的新機理，即電子離域機理，如圖1所示。電子離域機理概念的提出為開發高效環境催化劑提供的科學依據☝🏻🏋🏿，有利於提高大氣汙染物排放的控製效率🤽🏽‍♂️🧑🏿‍🍼。相關的研究成果以題為 “Interplay between remote single-atom active sites triggers speedy catalytic oxidation”，發表於Cell出版社Chem期刊：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.002。

圖1、“電子離域機理”概念的示意圖。

       電子離域機理表明在一定的條件下，相對於傳統的定域機理，催化反應優先按照電子離域機理進行🧏‍♂️，即電子在活性位之間的遷移可以有效地降低反應活化能🚇👨🏽‍🍳，加快反應速率。電子離域機理概念的提出可能有利於合理地解釋一些常見重要的催化現象，如金屬納米效應可以解釋為：金屬顆粒變小過程中，活性開始上升是由於活性位數目的增加，當金屬顆粒發生金屬性到非金屬性轉變時，反應機理由電子離域機理轉為定域機理🎢，從而導致活性下降🚲；又如，金屬催化劑為什麽優於其氧化物催化劑的活性可以從金屬導電性能優於其氧化物方面得到合理的解釋𓀕。因此，電子離域機理概念的提出豐富了催化反應機理的基礎理論，為高效催化劑的設計和開發提供了一定的科學依據和理論支撐，為源頭控製大氣汙染物的排放提供了有效技術方案。

圖2🎙、EDM和LRM催化劑的性能和反應活化能。

       論文第一作者：黃誌偉🙋🏻、梁錦霞🚵🏼、湯代明和陳雅欣博士🏠。通訊作者：唐幸福教授和清華大學李雋教授。

       該工作得到了國家重點研究計劃項目（2021YFB3500601）和國家自然科學基金（21777030, 91645203, 22076051, 21590792 和21976037）等基金的支持。

供稿：唐幸福課題組

編輯：薛睿彬

審核🖤：張立武