圖片摘要：

成果簡介👩‍🎓🧊：

       近日🧑‍🦰，沐鸣2开户王笑非課題組同法國艾克斯-馬賽大學Emmanuel Villermaux教授合作在美國科學院院刊 PNAS上發表了題為“Submicron Drops from Flapping Bursting Bubbles” 的論文。文章提出📇，亞微米海鹽氣溶膠主要是由微米級氣泡膜在破裂時發生抖動拍打而形成的。氣泡破裂產生液滴是海鹽氣溶膠的主要產生方式，分析這種液滴產生機理對我們理解海氣界面物質傳輸以及海洋氣溶膠的理化特性極為重要。本文對氣泡破裂的膜滴產生機理進行了探索並提供了理論支持，有助於後續研究海鹽氣溶膠的產生通量，以及其大氣化學過程。

全文速覽:

       海洋飛沫氣溶膠（又稱海鹽氣溶膠）是大氣氣溶膠的主要來源之一，是水氣界面傳輸水分、鹽分🧥、有機物、微生物的重要載體，對氣候環境、大氣化學和人體健康等都有著極其重要的影響。其中，氣泡破裂是主要的海鹽氣溶膠產生途徑，分別通過兩種方式產生氣溶膠🐙：一是氣泡膜在受到瑞利泰勒不穩定性（Rayleigh-Taylor instability）和向心加速度的影響下破裂，產生的液滴稱為膜滴🌬；二是氣泡破裂後空腔崩塌產生的沃辛頓射流（Worthington jet）裂解，產生的被稱為射滴。

       近幾十年來，海鹽氣溶膠受到了極大的關註，研究發現大部分海鹽氣溶膠是亞微米級的顆粒。本文通訊作者王笑非研究員在2017年的一篇PNAS中🌏，通過對比液滴的帶電特性🧖🏻，發現實際海鹽亞微米氣溶膠有20-40%是源自於氣泡破裂產生的射滴👊🏼。那麽剩余的60-80%的膜滴氣溶膠是如何產生還不清楚，所以本文對此進行了探索🧝。

       本文首先解釋了為什麽傳統的膜滴產生機製（瑞利泰勒不穩定性和向心加速度作用下的液帶碎裂）並不能成為亞微米液滴的產生方式。只有氣泡半徑大於約1 mm時才可以通過這種方式產生膜滴，而經過理論計算可以得到，此時氣泡破裂產生的最小液滴在幹燥後直徑也在2 μm左右，遠大於海洋中粒徑主要集中在100-200 nm的這部分氣溶膠顆粒。

圖1 五種不同半徑氣泡在鹽水破裂產生的顆粒粒徑分布概率密度函數

       隨後🧑🏼‍🚀，文章報道半徑小於約1 mm的氣泡卻可以產生亞微米液滴（圖1）。對於這部分亞微米液滴來源的可能性機製🤝，文章對現有理論，包括小氣泡射滴、以及伴生二次氣泡產生的小氣泡射滴都做了理論分析和數據計算，並一一排除。然後👳🏻‍♂️，文章提出了基於Squire不穩定性的膜拍打機製設想💂🏼。極薄的氣泡膜在破裂時對環境密度十分敏感，會由於Squire不穩定性（以發現人Herbert B. Squire命名）的影響而產生拍打現象。微米級的氣泡膜厚度僅有幾十納米，而空氣-水界面的密度比值又滿足理論計算得到的Squire不穩定性對環境密度的限製條件，於是作者便圍繞膜的拍打機製理論計算結果進行一系列實驗驗證和探索𓀔。借助20萬幀每秒的高速攝影機，拍攝到了小氣泡破裂時確實會有膜滴產生（圖2為影像截圖）。文章中根據理論計算結果✣，輔以實驗加以驗證。

圖2 氣泡膜發生拍打（flapping）的照片

       文章對半徑大於~1 mm的大氣泡瑞利泰勒不穩定性以及半徑小於~1 mm的小氣泡Squire不穩定性這兩種機製的發揮作用區間進行探索。對不同大小的氣泡通過相同的鹽水海水實驗🔣，得到單個氣泡破裂產生的亞微米液滴數量與氣泡半徑的關系圖（圖3）🧜🏻‍♂️。明顯看出R在~1 mm處出現明顯的分界點，產生的液滴數量急劇變化也表明了產生機製發生了改變。小氣泡膜拍打產生的膜滴數量在氣泡大小到達臨界值時的銳減現象。圖3中同樣發現了大氣泡也產生了少量的亞微米液滴🧹，這部分亞微米液滴很可能是大氣泡產生膜滴時附帶產生的衛星滴🛌🏼。

圖3 氣泡膜曲率半徑與單氣泡產生亞微米液滴數量的關系

       另外🤩，關於海鹽氣溶膠有一個之前不能被很好解釋的現象🐏：粒徑小於100 nm的海鹽氣溶膠中有機質的含量通常高於50%，大大高於海水微表層的有機質含量。本文給出了一個解釋🧘‍♀️。表面活性有機物在水氣界面會形成單一分子層🏃🏻‍♂️，其質量遵循Langmuir吸附平衡。因此氣泡膜的有機質占比與氣泡膜厚度密切相關，氣泡膜越薄🥳，其海水質量越小，則有機質占比就越高🪮。由於瑞利泰勒不穩定性破裂的大氣泡膜厚超過了100 nm，有機質占比便不會很高👨🏼‍🌾，而因為膜擺動（flapping）破裂的小氣泡🤜🏼，其膜厚度要薄的多。這就解釋了此前研究中低於100 nm的海洋飛沫氣溶膠有機占比高的觀測結果🤕🦹。

總結

       文章通過對氣泡破裂產生膜滴的不穩定性原理進行理論推導，提出並驗證了一種可以初步解釋氣泡破裂產生膜滴的理論。膜滴的產生方式主要分為兩種，一種是瑞利泰勒不穩定性導致的氣泡膜形成液帶碎裂，一種是Squire不穩定性導致的氣泡膜發生拍打抖動碎裂，氣泡的大小和環境密度都會對膜滴的產生方式產生影響🫏。而海洋中數量龐大的微小（R<1 mm）氣泡主要通過後一種方式產生亞微米海鹽氣溶膠🤹🏿‍♂️，對大氣氣候的影響十分顯著🕜。亞微米海鹽氣溶膠產生理論的闡明可以使我們更好地理解其理化性質和環境效應。

通訊作者👨‍👨‍👧：王笑非

通訊單位：沐鸣2开户

論文鏈接🏺：https://www.pnas.org/content/119/1/e2112924119

作者簡介

王笑非，男👩🏼‍🦳，1986年8月出生，2007年和2009年分獲沐鸣2平台學士和碩士學位，2014年於美國聖路易斯華盛頓大學獲博士學位，2014–2018年在美國加州大學聖地亞哥分校任博士後和助理研究項目科學家，2018年9月加入沐鸣2平台環境系，任青年研究員，博士生導師。入選國家青年人才計劃，曾獲得國際空氣與汙染管理協會Dave Benferado獎和上海市研究生優秀成果（學位論文）🧑‍🦼。主要從事大氣氣溶膠形成機理和環境效應研究。近年來所做的代表性工作包括🧲：海鹽飛沫和沙塵等自然源一次氣溶膠中的生成機理和環境效應🤞🏼👳🏼‍♂️；咳嗽、呼吸產生飛沫氣溶膠機理和模擬；測量氣溶膠密度、形狀、吸濕性儀器的開發。發表第一作者/通訊作者SCI論文20篇🧽，包括在PNAS、ACS Cent. Sci.🧑🏽‍🦲、Atoms. Chem. Phys.、J. Geophys. Res.♐️、Environ. Sci. Technol.等國際知名期刊上發表的論文👩🏻‍🦲；目前主持國家自然科學基金面上項目和青年基金各1項，上海市科委面上基金1項🐶，上海市公衛體系建設三年行動計劃子課題2項。