過氧化氫 (H2O2) 是環境中的重要活性物種🧝🏽♂️,主要通過光化學反應生成🦒,H2O2是很多重要環境化學過程的關鍵影響因子🤰🏽。另外,H2O2也是最重要的100種化學品之一,其廣泛應用於各個行業。微液滴在大氣環境中廣泛存在,近年來,研究人員發現微液滴中化學反應的速率及途徑可以與體相溶液顯著不同👩🏽🦱。本工作開展了微液滴中H2O2的光化學生成研究,對於理解環境中H2O2的產生及作為工業品的綠色合成都有重要意義。
基於前期微液滴光化學反應加速的發現(Cell Reports Physical Science 3, 100917, 2022),該工作進一步發現了微液滴中光催化H2O2生成加速效應。系列實驗結果表明微液滴表現出超高H2O2產率(20.6 mmol gcat−1 h−1)🐎,且性能比體相反應提高兩個數量級。微液滴粒徑效應和鈉鹽影響實驗指出微液滴氣-液界面(AWI)對光催化H2O2生成具有重要作用。原位拉曼光譜測試實驗表明,在微液滴氣-液界面處🦫,光催化反應速率更快,進一步證實了微液滴AWI對光催化反應的增強效應。除界面處充足高效的O2獲取之外,化學鍵振動Stark效應測試和密度泛函理論計算表明,微液滴AWI處超強電場和部分溶劑化效應可顯著改善光生電荷的轉移及分離,從而有助於促進光催化H2O2生成😁。該研究發現了微液滴光化學H2O2生成加速效應👩🏽⚕️,並開辟出以簡便方式提升光催化H2O2合成性能的有效途徑,有利於光催化技術在能源、環境和綠色合成中的應用👵🏼。另外👩,微液滴氣溶膠廣泛存在於大氣環境中,相關實驗結果對大氣光化學的研究也有重要指導意義。
研究成果以“Highly efficient photocatalytic H2O2 production in microdroplets: accelerated charge separation and transfer at interfaces”為題🚵♀️,近期發表於國際知名學術期刊Energy & Environmental Science(影響因子:39.7)。
2018級直博生李克儉為論文第一作者👼🏿🦐。該項研究工作得到了國家自然科學基金、上海市自然科學基金和上海同濟高廷耀環保基金等項目的支持。
論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D2EE03774B
供稿👩🏼🎓:張立武課題組
編輯🦥:薛睿彬
審核:張立武